（通讯员 刘克琴）2024年7月11日，我所温娜硕士在ACS Catalysis上发表了题为“Dynamic Bromine Vacancy-Mediated Photocatalytic Three-Step Three-Electron Oxygen Reduction to Hydroxyl Radicals”的研究成果，标志着我所在通过改性BiOBr光催化剂来活化分子氧，达到高效生成•OH的目的，以便于去除难以降解的阿特拉津污染物并将其转化为低毒性甚至无毒性物质领域取得了重要进展。ACS Catalysis是中科院一区TOP期刊，致力于发表有关多相催化、分子催化和生物催化等具有原创性的研究结果，最新影响因子为11.3。本篇论文温娜为第一作者，黄应平教授和叶立群教授为通讯作者。
羟基自由基（•OH）具有较强的氧化能力，在光催化领域得到了广泛的关注。然而，BiOBr作为一种广泛应用于环境光催化领域的二维层状材料，不能催化生成•OH，这严重限制了其对有机污染物的高效降解。在本文中，我们提出了一种通过扩大材料的晶面间距来生成羟基自由基的有效方法。通过拓宽BiOBr的{001}晶面间距，我们合成了超薄的BiOBr-3纳米片。这一方法促使了Bi−Br键的削弱，有利于在光催化条件下BiOBr-3催化剂表面Br−的析出和光致溴空位（BrV）的形成，从而促使了分子氧三步三电子还原为•OH。通过原位红外光谱和自由基探针实验，阐明了分子氧三步三电子光催化还原为羟基自由基的机理。密度泛函理论计算表明，含有溴空位的BiOBr-3催化剂显著降低了*OOH的自由能垒，促使了过氧化氢的形成和进一步还原为•OH。与不含BrV的BiOBr催化剂相比，含有BrV的BiOBr-3催化剂对三嗪类有机污染物的降解具有更高的光催化活性。通过使用毒性评价软件工具（T.E.S.T）、定量构效关系（QSAR）方法，以及HepG2细胞活力测试，表明了阿特拉津降解溶液的毒性显著降低。本研究提出了一种新的策略，通过扩大催化剂的晶面间距来获得超薄纳米片，从而提高了•OH的生成。这种方法有望高效地消除具有挑战性的有机污染物，并将其转化为少毒甚至无毒的形式。
该研究得到了国家自然科学基金项目（nos. 21972073, 22136003）、湖北省自然科学基金（no. 2022CFA065）和国家111项目（D20015）的支持。
